解析液态水最低频率拉曼模的本质
化学物理
2025-11-20 v1
摘要
液态水的最低频率拉曼模由消散光散射或光学 Kerr 效应技术观察，常用于跟踪靠近离子或生物分子近水分子动力学变化。然而，此模的微观来源及其与介电松弛的关系仍在纯水条件下存在争议，争议焦点在于将其归因于平移运动还是旋转运动。本研究采用 ab initio 模拟计算 GHz 至 THz 范围内的拉曼谱，结果与实验数据高度吻合。详细分解分析表明，旋转贡献与平移贡献同等重要，同时存在强烈的负向取向交叉相关以及内部场效应显著修改旋转分量，使其不同于从介电光谱推断的预期。
引用
@article{arxiv.2511.14940,
title = {Resolving the Nature of the Lowest-Frequency Raman Mode of Liquid Water},
author = {Florian Pabst and Harald Forbert and Dominik Marx},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.14940},
year = {2025}
}