液态水第一性原理模拟的可重复性如何？
化学物理
2026-05-28 v1 材料科学
计算物理
摘要
液态水具有根本性的重要意义，对其精确的计算机模拟一直是众多方法论发展的驱动力。基于密度泛函理论（DFT）力场的从头算分子动力学现已成为研究人员广泛使用的标准工具。然而，我们发现，以往使用相同广泛使用的密度泛函（revPBE-D3）对液态水进行的研究彼此之间存在显著差异，扩散系数变化超过20%，密度变化达10%，这引发了关于可重复性的根本性问题。通过将能够实现稳健统计采样的现代长程机器学习原子间势与仔细收敛的DFT训练数据相结合，我们解决了这些差异，在六个不同的社区代码中达成了共识。我们的预测与以往文献显著不同：我们表明，由于基组不完备性和赝势不一致性，加上（在某些情况下）统计采样的局限性，以往大多数结果高估了revPBE-D3水的密度并低估了其扩散系数。这些基准值为验证当前和未来基于DFT的从头算分子动力学实现提供了可靠参考。达成一致建立了信心和可信度，并作为系统评估新密度泛函和数值近似的前提条件。
引用
@article{arxiv.2605.28798,
title = {How reproducible are first-principles simulations of liquid water?},
author = {Niamh ONeill and Benjamin X. Shi and William J. Baldwin and Albert P. Bartok and Chris J. Pickard and Angelos Michaelides and Gabor Csanyi and Timothy C. Berkelbach},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.28798},
year = {2026}
}