使用SCAN泛函研究水与六方冰及立方冰的相平衡
统计力学
2021-06-18 v1 计算物理
摘要
机器学习模型正迅速被广泛用于以第一性原理精度模拟复杂物理化学现象。在此，我们使用此类模型以及直接密度泛函理论（DFT）计算来研究水、六方冰（Ih）和立方冰（Ic）的相平衡，着眼于冰成核研究。该机器学习模型基于深度神经网络，并已在使用SCAN交换关联泛函获得的DFT数据上训练。我们利用该模型驱动增强采样模拟，旨在计算若干DFT驱动模拟无法触及的复杂性质，随后采用适当的重加权程序计算SCAN泛函的相应性质。该方法使我们能计算两种冰多晶型的熔点、成核驱动力、熔化热、熔点处的密度、冰Ih与Ic的相对稳定性及其他性质。我们发现对所有关注性质均有正确的定性预测。在某些情况下，与实验的定量一致性优于最先进的半经验水势。我们的结果还表明SCAN正确预测冰Ih比冰Ic更稳定。
引用
@article{arxiv.2101.04806,
title = {Phase equilibrium of water with hexagonal and cubic ice using the SCAN functional},
author = {Pablo M. Piaggi and Athanassios Z. Panagiotopoulos and Pablo G. Debenedetti and Roberto Car},
journal= {arXiv preprint arXiv:2101.04806},
year = {2021}
}
备注
20 pages, 9 figures