用于微斜长石表面异质冰成核的第一性原理机器学习力场

大气中冰的形成影响降水和云的性质，并在我们星球的气候中发挥关键作用。尽管冰可以在深度过冷条件下直接由液态水形成，但外源颗粒的存在可以在更温暖的温度下促进冰的形成。在过去十年中，实验突出了长石矿物作为冰核与大气中存在的其他颗粒相比的显著效率。然而，长石表面冰形成的确切机制尚未完全明了。在这里，我们开发了一个用于势能面的第一性原理机器学习模型，旨在研究微斜长石表面的冰成核。该模型能够高保真地重现基于 SCAN 交换关联泛函的密度泛函理论（DFT）得出的能量和力。我们应用该机器学习力场研究了暴露于真空的微斜长石 (100)、(010) 和 (001) 表面的不同完全羟基化端面。我们的计算表明，在真空中不使断裂键数量最小化的端面是优选的。我们还研究了与微斜长石表面接触的过冷液态水的结构，发现水密度相关性从表面延伸至约 1 nm 处。最后，我们表明，在微斜长石表面冰形成的模拟过程中，即使对于约 30,000 个原子的大型系统，该力场也能保持高精度。未来的工作将致力于使用本文开发的力场计算成核自由能势垒和速率，并理解不同微斜长石表面对冰成核的作用。