异质冰核化的多面性：表面形态与疏水性之间的相互作用

是什么使一种材料成为良好的冰核剂？尽管异质冰核化对从云科学到微生物学的许多领域很重要，但我们对这一普遍过程的了解仍存在重大空白，阻碍了我们回答这个问题。在这项工作中，我们考察了通用结晶基底促进冰核化的能力，作为表面疏水性和表面形态的函数。成核速率已通过对粗粒化水在不同表面的暴力分子动力学模拟获得，这些表面位于模型fcc晶体的不同面上，改变了水-表面相互作用和表面晶格参数。结果表明，表面与冰的晶格失配——通常被认为是良好冰核剂的最重要的要求——至多是可取的但并非必需。另一方面，表面形态与其疏水性之间的平衡可以显著改变冰核化速率，并且也可能导致在同一基底上形成多达三种不同的冰面。我们已精确指出结晶表面促进异质冰核化的三种情况：(i)形成充当平面内模板的水覆盖层；(ii)以冰状方式屈曲的接触层的出现；(iii)在具有非常高相互作用强度的致密表面上的成核。我们希望这一广泛的系统研究将促进未来旨在检验本文提出的物理化学理解的实验工作。