高岭石上的冰形成：来自分子动力学模拟的见解
化学物理
2016-12-21 v1
摘要
冰的形成影响着我们日常生活的许多方面以及冷冻疗法和低温保存等技术。外来物质几乎总是通过异质冰核化辅助水结冰，但这一过程的分子细节在很大程度上仍然未知。事实上，即使通过最先进的实验技术，也难以获得关于不同基底上冰形成微观机制的深入认识。同时，由于水-基底相互作用的复杂性和核化事件所特有的长时间尺度，异质冰核化的原子级模拟常常面临巨大挑战。在此，我们以在大气科学中具有相关性的黏土矿物高岭石作为原型冰核材料，研究了异质冰核化分子动力学模拟的几个方面。我们通过种子分子动力学模拟表明，高岭石羟基化（001）面上的冰核化仅通过六方冰多型的形成进行。临界核尺寸比相同过冷度下均质核化所获得的尺寸小两倍。先前的研究结果表明，高岭石表面的柔性可以改变分子动力学模拟中冰核化的时间尺度。然而，我们在此证明，根据是否考虑黏土的表面弛豫，同样柔性（或非柔性）的高岭石表面在冰形成方面可能导致截然不同的结果。我们表明，弛豫时非常微小的结构变化会极大地改变高岭石在水-高岭石界面提供六方水分子覆盖层模板的能力，因此这种弛豫决定了该矿物的核化能力。
引用
@article{arxiv.1610.00051,
title = {Ice Formation on Kaolinite: Insights from Molecular Dynamics Simulations},
author = {Gabriele C. Sosso and Gareth A. Tribello and Andrea Zen and Philipp Pedevilla and Angelos Michaelides},
journal= {arXiv preprint arXiv:1610.00051},
year = {2016}
}