不协调配位水分子为均匀冰成核开辟道路
材料科学
2023-04-27 v2 化学物理
计算物理
摘要
水结冰在地球上无处不在，影响从生物学到气候科学及航空技术的诸多领域。从零开始探测均匀冰成核过程中的原子结构极具价值但仍实验上不可及。理论模拟已发现冰起源于低迁移率区域，其中四面体配位水分子丰度与持续性增加。然而，无序氢键网络如何重排为有序网络的详细微观图像仍不清楚。本工作中，我们使用深度神经网络（DNN）模型从量子力学数据“学习”原子间势能，从而允许进行具有第一性原理精度的大规模、长时分子动力学（MD）模拟。以总计 36 s 长 MD 轨迹表示的原子分辨率成核机制与动力学，深受过冷水中结构与动力学非均匀性的影响。我们发现具有高迁移率的不协调配位（IC）水分子为氢键网络重排开辟道路，导致冰核的生长或收缩。由完美配位（PC）分子形成的氢键网络稳定核，从而防止其消失与生长。因此，冰通过 IC 与 PC 分子间的竞争与合作而诞生。我们预期冰成核微观机制的这幅图像将为水的诸多性质及其他相关材料提供新见解。
引用
@article{arxiv.2304.12665,
title = {Imperfectly coordinated water molecules pave the way for homogeneous ice nucleation},
author = {Mingyi Chen and Lin Tan and Han Wang and Linfeng Zhang and Haiyang Niu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2304.12665},
year = {2023}
}
备注
20 pages, 4 figures, under peer review