异相播种分子动力学作为探测晶体表面冰成核能力的工具

冰成核在大量自然和技术过程中起着重要作用，但由于所涉及的时间尺度小（纳秒）和长度尺度短（纳米），实验研究颇具挑战。另一方面，常规分子模拟难以应对临界冰核形成所需的相对较长时间尺度。解决此问题的一种方法是利用自由能或路径采样技术。遗憾的是，这些技术计算成本高昂。播种分子动力学是一种要求低得多的替代方法，已成功应用于研究水的均匀冻结。然而，在异相冰成核（自然界形成冰的主要途径）的情况下，必须构建冰晶种与感兴趣基底之间的一系列合适界面——这并非易事。在本文中，我们提出一种异相播种方法（HSEED），其利用随机结构搜索框架来应对冰-基底挑战，从而实现对晶体表面上异相冰成核的播种分子动力学模拟。我们通过研究以下体系验证了 HSEED 框架：(i) 使用粗粒化 mW 模型的模型晶体表面上的冰成核；以及 (ii) 采用全原子 TIP4P/Ice 水模型的胆固醇晶体上的冰成核。我们表明，HSEED 技术与元动力学和前向通量采样模拟的结果高度一致。由于其计算高效，HSEED 方法可快速评估整库晶体基底的冰成核能力——这是例如大气科学中期待已久的计算进展。