冰诞生于过冷液态水的低迁移率区域
化学物理
2019-03-27 v1 材料科学
计算物理
摘要
当冰晶由液态水生成时，发生两个关键变化：(i) 分子有序化；以及 (ii) 分子迁移率在其占据晶格位置时下降。大多数关于冰成核（及一般结晶）的研究聚焦于理解前者，而对后者关注较少。然而，过冷水展现出迷人而复杂的动力学行为，最显著的是动力学异质性 (DH)——一种空间上分离的较迁移与较不迁移粒子域共存的现象。引人注目的是，水的 DH 与冰成核之间的微观联系尚待在分子水平上直接揭示。在此我们通过计算机模拟解决该问题，揭示：(i) 冰成核发生于液体的低迁移率区域；(ii) 存在一个动力学孵育期，其中分子迁移率在任意冰状有序化之前先下降；以及 (iii) 冰状团簇导致周围水分子的动力学受阻。由此我们建立了动力学与成核之间的清晰联系。我们预期我们的发现将为考察动力学异质性在异相及溶液基成核中的作用铺平道路。
引用
@article{arxiv.1812.02266,
title = {Ice is Born in Low-Mobility Regions of Supercooled Liquid Water},
author = {Martin Fitzner and Gabriele C. Sosso and Stephen J. Cox and Angelos Michaelides},
journal= {arXiv preprint arXiv:1812.02266},
year = {2019}
}