和频生成光谱中冰表面的分子指纹：第一性原理机器学习研究
化学物理
2024-10-29 v1 软凝聚态物质
摘要
理解冰表面分子级的结构与动力学对于破译若干化学、物理和大气过程至关重要。振动和频生成（SFG）光谱是探测空气-冰界面分子级结构的最突出工具，因为它是一种表面特异性技术，但 SFG 光谱的分子解释具有挑战性。本研究利用机器学习势，以及基于 ab initio 数据训练的偶极子和极化率模型，来计算空气-冰界面的 SFG 光谱。在低于冰表面预熔的温度下，我们的模拟支持在 Ice Ih 表面存在质子有序排列，类似于在 Ice XI 中观察到的情况。此外，在可能的情况下，我们的模拟提供了对 SFG 峰归属为特定分子构型的见解，并评估了亚表面层对整体 SFG 光谱的贡献。这些见解增强了我们对冰表面环境化学振动研究的理解和解释。
引用
@article{arxiv.2410.19980,
title = {Molecular Fingerprints of Ice Surfaces in Sum Frequency Generation Spectra: a First Principles Machine Learning Study},
author = {Margaret L. Berrens and Marcos F. Calegari Andrade and John T. Fourkas and Tuan Anh Pham and Davide Donadio},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.19980},
year = {2024}
}
备注
27 pages (including refs and SI) 5 main text figures