通过经济高效的双参考第一性原理方法重新审视带电 Pt(111)/水界面
材料科学
2023-09-28 v3
摘要
带电固液界面在许多与可再生能源相关的应用（包括氢的生产与利用）中起着至关重要的作用。带电固液界面计算建模的局限性阻碍了对其实原子尺度性质的理解。在本研究中，我们应用巨正则密度泛函理论（GC-DFT）结合隐式/显式混合溶剂化模型，以经济高效的方式重新研究被广泛研究的带电铂-水界面。在外加偏置电势下计算的 Pt(111)-水界面双电层电容与实验数据以及先前来自昂贵的第一性原理分子动力学模拟的理论数据密切吻合。界面模型的结构分析表明，外加偏置电势可显著影响 Pt(111)-水原子界面构型。紧邻 Pt(111) 表面的水分子取向对于正确描述零电荷电势（PZC）和电容至关重要。此外，GC-DFT 结果证实，外加偏置电势下氢原子的吸附可显著影响带电界面性质。因此，所提出的经济高效 GC-DFT 方法为增进对带电固液界面的理解提供了一种高效且准确的手段。
引用
@article{arxiv.2307.12462,
title = {Revisiting the Electrified Pt(111)/Water Interfaces through an Affordable Double-Reference ab-initio Approach},
author = {Jack Jon Hinsch and Assil Bouzid and Jordan Clive Barker and Jessica Jein White and Fabien Mortier and Huijun Zhao and Yun Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.12462},
year = {2023}
}
备注
24 pages, 7 figures, supporting information, A published version is available