低维无机/有机界面的电子结构：杂化密度泛函理论、$G_0W_0$与静电模型
材料科学
2023-02-13 v1
摘要
杂化无机/有机界面电子性质的 first-principles 模拟具有挑战性，因为常用的密度泛函理论（DFT）近似针对特定的材料类别，如块体半导体或气相分子。以单层 MoS 上物理吸附的蒽为原型示例，我们利用半局域和杂化 DFT 评估了不同 ab initio 方案描述电子结构的能力。对于后者，采用了无约束三参数范围分离方案。与多体微扰理论结果的比较表明，DFT 基本上无法对界面性质做出可靠预测。杂化泛函虽然提高了 MoS 能带结构的精度，但相对于半局域泛函并未系统性地改善杂化体系的描述。两种方法都不能为 提供良好的起点，因此后者除正确的能级对齐外无法提供更多信息。我们表明，非经验参数化的静电屏蔽模型能以可忽略的计算成本完成同样的任务。此类方案可包含杂化界面的衬底，且与实验数据吻合良好。我们的结果表明，目前对弱相互作用杂化体系进行全原子、多体模拟并不值得所需的算力资源。相反，模拟环境的 ab-initio 参数化有效模型提供了一种可扩展的替代方案，且不牺牲精度与预测能力。
引用
@article{arxiv.2302.05367,
title = {Electronic structure of low-dimensional inorganic/organic interfaces: Hybrid density functional theory, $G_0W_0$, and electrostatic models},
author = {Jannis Krumland and Caterina Cocchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.05367},
year = {2023}
}