用多组态密度泛函理论探索H₂与[NiFe]-氢化酶活性位点的结合
化学物理
2018-02-14 v1
摘要
将密度泛函理论(DFT)与多组态波函数相结合，是在多组态自洽场波函数计算中引入动态相关的一种有效方法。这些方法有潜力用于阐明生物无机化学中的反应机理，而许多其他方法在此领域要么计算代价过高，要么精度不足。本文采用完全活性空间(CAS)短程DFT(CAS-srDFT)杂化方法研究了一个生物无机体系，即H₂与[NiFe]氢化酶活性位点的结合。该体系此前已用耦合簇(CC)方法和基于密度矩阵重整化群(DMRG)的累积量近似二阶微扰理论等多组态方法进行过研究。我们发现H₂与Ni结合比与Fe结合更有利，这与之前的CC和DMRG计算结果一致。尽管使用了小得多的活性空间，CAS-srDFT的精度仍可与CC和DMRG相媲美。这种在较小活性空间下提高的效率表明，CAS-srDFT可以成为生物无机化学的一种有用方法。
引用
@article{arxiv.1710.01922,
title = {Exploration of H2 binding to the [NiFe]-hydrogenase active site with multiconfigurational density functional theory},
author = {Geng Dong and Ulf Ryde and Hans Jørgen Aa. Jensen and Erik D. Hedegård},
journal= {arXiv preprint arXiv:1710.01922},
year = {2018}
}
备注
22 pages