将绝缘体转变为加速器：通过机器学习分子动力学模拟解读ZrO2-Li2ZrCl6复合材料中的界面电导率提升
材料科学
2026-02-02 v1
摘要
卤化物固态电解质因其高氧化稳定性和可变形性而成为全固态锂电池的有前景的候选材料，但其适中的离子电导率仍然是一个瓶颈。虽然实验已表明，掺入离子绝缘的ZrO2纳米颗粒（Nat. Commun. 2023, 14, 2459）可以增强Li2ZrCl6的离子电导率，但控制这一界面现象的原子起源仍不清楚。在这里，我们通过开发基于神经演化势的精确机器学习力场，弥合了复杂异质结构建模中的时空差距，从而能够对ZrO2/Li2ZrCl6异质结构进行大规模分子动力学模拟。通过系统研究四个代表性的低晶格失配ZrO2/Li2ZrCl6界面，我们识别出表面解理时由空间电荷效应驱动的自发界面非晶化，该过程捕获Li+并导致具有显著几何畸变的欠配位Li+多面体。这些畸变的非晶界面区域表现出显著增强的Li+跳跃活性，显著优于体相晶格，前提是局部可移动Li+库存未被表面电荷重新分布耗尽。这项工作建立了一个为界面训练经过验证的机器学习力场的计算框架，并为绝缘体-导体复合材料中的界面电导率提升提供了机理理解，为指导面向下一代固态电池的电解质理性设计提供了依据。
引用
@article{arxiv.2601.22612,
title = {Turning Insulators into Accelerators: Deciphering the Interfacial Conductivity Boost in ZrO2-Li2ZrCl6 Composites through Machine Learning Molecular Dynamics Simulations},
author = {Boyuan Xu and Chen Qian and Liyi Bai and Chenlu Wang and Feng Ding and Qisheng Wu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.22612},
year = {2026}
}