通过机器学习势揭示石墨负极中的阶结构演化与锂（脱）插层动力学

揭示充放电过程中的动态结构演化和锂传输特性对于优化锂离子电池中的石墨负极、实现高稳定性和快速充电性能至关重要。然而，碳层动力学、锂（脱）插层/扩散以及缺陷调控之间的动态耦合机制仍未被充分理解。在本研究中，我们开发了一个基于机器学习势的通用自动化工作流，用于模拟动态的锂（脱）插层过程。通过这种方法，我们利用分子动力学模拟解析了锂-石墨插层化合物的阶结构演化及其锂传输行为。通过在石墨结构中引入堆垛层错，我们成功模拟了由碳层滑移和重组驱动的阶转变，并伴随着应力释放和结构稳定化。碳层的动力学调控了锂（脱）插层的位置选择性，在循环过程中产生了具有不同锂浓度和分布的中间态。这促进了阶结构的形成和转变，同时减轻了残余应力的积累。在充放电过程中，由连续且非均匀的锂传输和碳层滑移驱动，锂的插层和脱插层之间存在根本的动力学不对称性。碳缺陷调控锂传输，其中原子尺度的缺陷限制了层内锂传输和碳层滑移，同时通过动态的锂捕获/释放机制实现了层间传输。因此，对于未来的设计，构建具有可控碳层滑移/重组和可调缺陷的结构单元以增强锂离子传输至关重要。