预测锂嵌入石墨边缘平面界面电化学过程的电压依赖性
材料科学
2015-02-03 v1 化学物理
摘要
外加电势控制着锂离子电池中的锂嵌入和电极钝化反应，但在凝聚相密度泛函理论 (DFT) 计算中难以校准。在本工作中，利用从头算分子动力学 (AIMD)、先前引入的 Li+ 转移自由能方法以及实验 Li+/Li(s) 值作为参考，计算了具有氧化边缘平面的电荷中性锂嵌入石墨 (LiC(6)) 的“阳极电势”随边缘平面锂含量 n(Li) 的变化函数。利用来自氟代碳酸乙烯酯自由基阴离子标记物的显式电子转移对电压分配进行了确证。研究表明，PF6- 在我们电压校准技术施加的低电势下会发生电化学分解（即不仅仅是热分解）。我们证明了过量电子存在于有机碳酸酯液体区域的带隙局域态中，这与文献中广泛假设的类半导体（类能带态）特性不同。
引用
@article{arxiv.1502.00187,
title = {Predicting the Voltage Dependence of Interfacial Electrochemical Processes at Lithium-Intercalated Graphite Edge Planes},
author = {Kevin Leung},
journal= {arXiv preprint arXiv:1502.00187},
year = {2015}
}
备注
17 pages, 4 figures, 1 table