死寂、迟缓与过劳的石墨：老化电极的原位 X 射线微衍射成像
材料科学
2025-09-10 v2
摘要
老化限制了锂离子电池的寿命，必须对其加以理解以提升耐久性和性能，这需要详细了解老化如何改变可循环锂的可用性及活性颗粒的完整性。在本工作中，对从剩余容量为 70% 的大型石墨/LiFePO4-Li(NiCoAl)O2 电池中拆卸的老化石墨电极，在微观尺度上对其（脱）嵌锂机制进行了检验和空间分辨。我们采用了多技术工作流程，将电化学方法与拆解后的结构和形态分析相结合，并引入同步辐射微 X 射线二维衍射成像作为一种探测老化石墨的技术，应用于 C/5 到 C 的 C-rate 下。结果证实了石墨动力学中存在面内和面外异质性，表明存在二维局部的不活跃区域。在这些区域中，颗粒要么断开连接（不可逆损失），要么受动力学限制（在慢速 C-rate 下重新激活），死寂或迟缓的颗粒表现出广泛的组成范围，在 LixC6 中从 x = 0 到 x = 1。这些失活石墨颗粒在整个老化负极的厚度上呈异质分布。特别是，失活最严重的区域位于负极-隔膜界面，这与隔膜附近石墨的过劳状态相关。
关键词
引用
@article{arxiv.2503.06113,
title = {Dead, Slow and Overworked Graphite: Operando X-ray Microdiffraction Mapping of Aged Electrodes},
author = {Gozde Oney and Federico Monaco and Saptarshee Mitra and Asma Medjahed and Manfred Burghammer and Dmitry Karpov and Marta Mirolo and Jakub Drnec and Isabelle C. Jolivet and Quentin Arnoux and Samuel Tardif and Quentin Jacquet and Sandrine Lyonnard},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.06113},
year = {2025}
}