电池电极界面及薄膜中锂离子构型对电压降的呈现
材料科学
2015-07-10 v1 化学物理
摘要
电池电极表面通常涂有厚度 1-50 nm 的电子绝缘固体薄膜。电子和 Li+ 均可响应电压在电极-表面膜界面处移动，这为“电双层”（EDL）增添了复杂性。我们应用密度泛函理论（DFT）研究施加的电压如何在原子尺度上体现为 EDL 的变化，包括电荷分离和界面偶极矩。示例包括超高真空条件下 Au(111) 表面上的 Li(3)PO(4)、Li(2)CO(3) 和 Li(x)Mn(2)O(4) 薄膜。吸附的有机溶剂分子可强烈降低真空中预测的电压。我们提出，操纵表面偶极（在电池研究中很少讨论）可能是改善电极钝化的可行策略。我们还区分了支配电子的计算电势（即实际或瞬时电压）与基于“锂内聚能”的、广泛见于 DFT 计算中的、支配 Li 含量的电压，后者是界面上响应较慢的自洽判据。这一区分对于全面描述电极表面的电化学活动（包括 Li+ 嵌入动力学、寄生电解质分解和过电势下的电沉积）至关重要。
引用
@article{arxiv.1507.02334,
title = {How Voltage Drops are Manifested by Lithium Ion Configurations at Interfaces and in Thin Films on Battery Electrodes},
author = {Kevin Leung and Andrew Leenheer},
journal= {arXiv preprint arXiv:1507.02334},
year = {2015}
}
备注
35 pages. 10 figures