Argyrodite 固体电解质中的非 Arrhenius 锂离子输运与晶粒尺寸效应
材料科学
2025-10-22 v1
摘要
Argyrodite 固体电解质（如 LiPSCl）表现出已知最高的一些超离子电导率。然而，对现实 argyrodite 微结构中 Li 输运的机理理解仍然有限，在这些微结构中，原子尺度机制与晶界处的连续尺度动力学相互作用。在这里，我们通过闭环主动学习开发精确的机器学习势，并将这些势嵌入到整合分子动力学与有限元模拟的多尺度建模框架中，从而在计算模拟中解析了 Li 输运。我们表明，体相扩散势垒与阴离子半径呈线性关系。晶界具有取决于体相的相反效应——在低扩散率相中增强 Li 扩散，但在快扩散相中抑制扩散。多晶 LiPSI 的模拟揭示了与实验一致的非 Arrhenius 输运行为。依赖于晶粒尺寸的预测表明，在 argyrodite 中，晶粒细化改善了晶间接触而不损害超离子电导率，而纳米化可以激活缺乏本征超离子行为的电解质中的离子输运。我们的发现突出了微结构在开发固体电解质中的决定性作用。
引用
@article{arxiv.2510.18630,
title = {Non-Arrhenius Li-ion transport and grain-size effects in argyrodite solid electrolytes},
author = {Yongliang Ou and Lena Scholz and Sanath Keshav and Yuji Ikeda and Marvin Kraft and Sergiy Divinski and Rafael Gómez-Bombarelli and Wolfgang G. Zeier and Felix Fritzen and Blazej Grabowski},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.18630},
year = {2025}
}
备注
Main text: 25 pages, 4 figures, 9 extended figures, 1 table, 1 extended table; Supplementary information: 8 pages, 4 figures