热电化合物中晶界限制输运的集成迁移率模型

晶界限制的电荷输运仍然是多晶热电材料中的一个关键瓶颈，其中载流子迁移率的降低会削弱电导率并抑制功率因子。在此，我们提出了一个半经验迁移率模型，该模型整合了三种主要的晶界机制：（i）与载流子有效质量和浓度相关的加权迁移率，（ii）跨越晶界势垒的热电子发射，以及（iii）由有限平均自由程（$\ell$）引起的几何抑制。该模型针对多种多晶热电材料——包括Bi$_2$Te$_3$、PbTe、Mg$_2$Si和SnSe——进行了验证，显示出与实验的极好一致性（$R^2 = 0.93$--0.99），并产生了物理上一致的参数：$0 \lesssim \Phi_{\mathrm{GB}} \lesssim 0.15$ eV和$\ell \approx 15$--60 nm。该模型捕捉了由势垒激活和声子散射相互作用产生的非单调迁移率趋势。我们进一步将该模型应用于Al掺杂ZnO，揭示出晶界钝化（将$\Phi_{\mathrm{GB}}$从0.15 eV降至0.05 eV）和适度晶粒生长（将$\ell$从5 nm增至25 nm）的结合可以将功率因子提高约$6\times$（从约$4$至约$26$ mW m$^{-1}$ K$^{-2}$），并将电子品质因子$B$提高近$7\times$（从约$0.15$至$>1.0 \times 10^{-3}$ m$^2$ V$^{-1}$ s$^{-1}$ kg$^{3/2}$），接近领先硫族化物热电材料所达到的值。因此，该模型为氧化物基热电材料中的晶界工程提供了一个透明且实用的框架。