晶界与表面对固体电解质电子与力学性质的影响
材料科学
2024-01-18 v2
摘要
扩展缺陷，包括裸露表面和晶界，对于全固态电池（ASSBs）中多晶固体电解质的性质至关重要。这些缺陷可以显著改变固体电解质的力学和电子性质，并直接影响 ASSBs 的性能。在此，通过构建包含 11 种相关固体电解质（包括卤化物、氧化物和硫化物）的 590 个表面和晶界的数据库，将它们的电子、力学和热力学特征与多晶固体电解质的功能性质联系起来。研究发现，在力学上“分离”晶界所需的能量可能显著低于在材料体相区域中的能量，这可能引发固体电解质颗粒在晶界区域的优先开裂。从晶界处预测的低断裂韧性推断，陶瓷固体电解质的脆性导致了它们在锂或钠穿透晶界产生的局部压力下发生开裂。固体电解质的扩展缺陷在固体电解质的带隙内引入了新的电子“界面态”。这些界面态改变并可能局部增加固体电解质中自由电子和空穴的可用性。考虑由扩展缺陷引起的效应对于解释 ASSBs 中的电化学和力学观测结果似乎至关重要。
引用
@article{arxiv.2312.05294,
title = {Effects of Grain Boundaries and Surfaces on Electronic and Mechanical Properties of Solid Electrolytes},
author = {Weihang Xie and Zeyu Deng and Zhengyu Liu and Theodosios Famprikis and Keith T. Butler and Pieremanuele Canepa},
journal= {arXiv preprint arXiv:2312.05294},
year = {2024}
}