机器学习增强常位势框架下观察锂金属-电解质界面树枝形成
材料科学
2025-06-16 v5
摘要
不可控制的树枝生长导致锂金属电池在电化学循环中的低库仑效率和严重安全问题。因此，深入理解树枝形成机制对于进一步提升锂金属电池的性能至关重要。机器学习加速的分子动力学（MD）仿真可在 ab-initio 级别精度下提供各种关键过程的原子尺度解析。然而，传统 MD 仿真工具难以捕捉锂电化学沉积，因为缺乏电化学常位势（ConstP）条件。本文提出一种 ConstP 方法，将机器学习势能场与电荷均衡方法结合，以揭示锂金属阳极表面树枝 nucleation 的动态过程。我们的仿真显示，锂沉积不均匀，遵循锂在无定形无机电解质界面层（SEI）中的聚集，可启动树枝 nucleation。我们的研究为锂金属阳极中树枝形成提供了微观见解。更重要的是，我们提出的高效且精确的仿真方法可用于建模真实的 ConstP 条件，具有广泛应用于复杂电化学界面建模的潜力。
引用
@article{arxiv.2406.14025,
title = {Observation of dendrite formation at Li metal-electrolyte interface: A machine-learning enhanced constant potential framework},
author = {Taiping Hu and Haichao Huang and Guobing Zhou and Xinyan Wang and Jiaxin Zhu and Zheng Cheng and Fangjia Fu and Xiaoxu Wang and Fuzhi Dai and Kuang Yu and Shenzhen Xu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2406.14025},
year = {2025}
}