具有量子化学精度的电解质溶液可扩展分子模拟
化学物理
2024-11-18 v4 无序系统与神经网络
软凝聚态物质
统计力学
计算物理
摘要
电解质溶液在大量重要应用中起关键作用，然而尽管历经一个多世纪的努力，无需拟合实验即可准确且可扩展地预测其性质的方法仍无法实现。在此，我们结合最先进的密度泛函理论与等变神经网络势展示了这一能力，复现了关键的结构、热力学与动力学性质。我们表明神经网络势（NNPs）可基于其自身输出的子集进行递归训练，从而实现粗粒化/连续溶剂分子模拟，其可访问比全原子模拟更长的时空尺度。我们观察到出乎意料的 Li 阳离子二聚体形成，以及氯离子与溴离子的相同阴离子-阴离子配对。最后，尽管仅在中等浓度溶液上训练，我们复现了模拟晶体相与无限稀释配对自由能。该方法应被扩展以构建比现有规模大得多的电解质溶液性质数据库。
引用
@article{arxiv.2310.12535,
title = {Scalable molecular simulation of electrolyte solutions with quantum chemical accuracy},
author = {Junji Zhang and Joshua Pagotto and Tim Gould and Timothy T. Duignan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.12535},
year = {2024}
}