基于多分辨率方法的神经网络势能：在溶液中准确预测反应自由能
化学物理
2025-08-15 v1
摘要
我们提出了一种新型神经网络势能（Neural Network Potential, NNP）的设计与实现，并将其与常用于混合量子力学/分子力学（QM/MM）模拟的静电嵌入方案相结合。用与之等效准确性的NNP取代计算昂贵的QM哈密顿量，可大幅降低计算成本，使我们能够高效进行 prospect MD（前瞻性分子动力学）采样，这是传统QM/MM setup面临的主要限制。该模型依赖于最近引入的各向异性消息传递（anisotropic message passing, AMP）形式来计算原子相互作用并编码QM系统中所发现的对称性。AMP在数据和计算成本方面表现出极高的效率，可以轻松扩展到对350多个溶质原子和4万个溶剂原子进行数百纳秒规模的采样。我们展示了该方法在计算阿尔金二肽的自由能面、尼镍磷配物的首选配位态以及带电吲喹啉二聚体的解离自由能方面的性能和广泛适用性。与实验数据相比，采用该ML/MM方法计算得到的自由能表现出卓越的一致性。相比之下，使用静态高层次QM计算配合隐式溶剂模型，或使用更经济的半经验方法进行QM/MM MD模拟计算得到的自由能，与实验真实值相比误差可高达十倍，有时甚至无法再现定性趋势。
引用
@article{arxiv.2411.19728,
title = {Neural Network Potential with Multi-Resolution Approach Enables Accurate Prediction of Reaction Free Energies in Solution},
author = {Felix Pultar and Moritz Thuerlemann and Igor Gordiy and Eva Doloszeski and Sereina Riniker},
journal= {arXiv preprint arXiv:2411.19728},
year = {2025}
}