基于神经网络的全程维两体势能面的精确拟合
化学物理
2025-04-21 v1 原子与分子团簇
摘要
我们描述了用于分子模拟的具有柔性单体的大气气体的机器学习势的开发。利用近期提出的置换不变多项式神经网络（PIP-NN）方法来表示二聚体能量的全程维两体分量。为确保渐近零相互作用极限，采用了完整不变多项式基集的定制子集，并修改其变量以在长程上更好地拟合正确的渐近行为。该技术被用于通过拟合在耦合簇理论水平计算的 ab initio 能量数据库，构建两体 NAr 与 NCH 相互作用的全程维势。随后在经典框架内使用 PIP-NN 势面计算了两体二阶维里系数，并充分计入分子柔性效应。为展示 PIP-NN 方法的优势，我们使用乙醇能量与力的 MD17 数据库，将其精度与计算效率同若干基于核与基于神经网络的方法比较。对于大训练集规模，PIP-NN 模型在受检模型中取得最佳精度，且计算时间显示与 PIP 回归模型相当，比最快的替代方案快数个数量级。
引用
@article{arxiv.2210.09970,
title = {Accurate neural-network-based fitting of full-dimensional two-body potential energy surfaces},
author = {Artem Finenko},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.09970},
year = {2025}
}
备注
38 pages, 6 figures, submitted to Journal of Chemical Theory and Computation