快速神经网络预测线性块共聚合物自由能

自由能是聚合物系统中决定相行为和热力学稳定性的基本量,但其准确计算通常需要大量的分子动力学模拟和后处理技术,如贝莱特接受比(Bennett Acceptance Ratio, BAR).虽然BAR在应用于 closely related 热力学状态时提供可靠的估计,但评估跨大幅度相互作用强度变化的自由能时,通常需要一系列中间模拟以维持足够的相空间重叠,从而大幅增加计算成本。本文开发了一种基于机器学习的框架,用于快速预测线性二块共聚合物系统的剩余自由能。通过自由悬链链聚合物的耗散性粒子动力学模拟,我们构建了每个链的能量统计数据集,包括异构相互作用能、同构相互作用能以及键合弹性能,并训练前馈神经网络学习这些描述符与使用分层BAR程序计算的自由能之间的关系。所得模型在各种链长、配比和密度范围内准确再现参考自由能,包括训练中未出现的聚合物结构。在直接因相空间重叠不足而变得不可靠的BAR估计 regime 中,神经网络预测仍与参考值一致.这些结果表明,物理信息化的机器学习模型可作为高成本自由能计算的有效替代品,为加速聚合物系统的热力学分析提供了前景路径。