热力学导ent 多模态学习高维自由能模型的分子粗粒化

我们提出了一种可学习自由能的可微形式，能够捕捉粗粒坐标上任意复杂的模型依赖性以及对一般系统参数变化的有限温度响应。这是通过赋予模型对温度和参数的显式依赖，并利用自由能、样本均值和响应属性之间的精确微分热力学关系来实现的。形式上，我们推导了一种用于学习高维累积生成函数的方法，使用其导数的统计估计，这些导数是底层随机变量的可观测累积矩。在本文中提出的形式为解决从底层分子粗粒化中处理多个最小化问题和状态依赖性提供了方法。这是通过在损失函数中使用额外的微分关系来显著提高自由能学习，同时精确保持支配相应细粒度全原子系统的玻尔兹曼分布所实现的。作为一个例子，我们超越标准的力匹配程序，演示了如何利用自由能与样本均值全原子势能值之间的热力学关系，提高了自由能模型的学习效率和准确性。结果是对结构分布函数的抽样统计数据得到显著改善。本文所述的理论框架通过在基于核的和神经网络机器学习回归方法中进行实现，为研究复杂分子系统的热力学和响应属性提供了新的训练准确机器学习模型的方法。