利用虚拟现实中交互式量子化学训练神经网络学习反应势能面
化学物理
2019-05-24 v2 新兴技术
计算物理
摘要
尽管不久之前许多计算工作流的主要瓶颈还受限于处理能力，但机器学习技术的兴起引发了一种范式转变，使得与数据整理相关的问题（即数据规模、质量、偏差、格式和覆盖度）日益受到重视。越来越多情况下，数据相关问题与用于处理数据并从中学习的算法方法同等重要。在此我们介绍一个开源的 GPU 加速神经网络（NN）框架，用于学习反应势能面（PESs），并研究将虚拟现实中实时交互式从头算分子动力学（iMD-VR）作为一种新策略，用于沿反应路径快速采样几何结构，以训练 NN 学习反应 PESs。聚焦于 CN 自由基与异戊烷的氢抽取反应，我们比较了使用 iMD-VR 数据训练的 NN 与使用更传统方法（即约束于沿氢抽取反应坐标预定义点网格采样的分子动力学（MD））训练的 NN 的性能。使用 iMD-VR 数据训练的 NN 与使用约束 MD 数据训练的 NN 均再现了反应 PESs 的重要定性特征，例如低且早的抽取势垒。在定量上，学习对训练数据集敏感。我们的结果表明，利用量子化学 iMD-VR 机制由用户采样得到的结构能够在最小能量路径（MEP）附近实现更好的采样。因此，在 iMD-VR 数据上训练的 NN 在预测 MEP 附近能量时表现很好，但在预测“离路径”结构能量时表现较差。在约束 MD 数据上训练的 NN 在预测“离路径”结构能量时表现更好，因为其训练集中包含了若干此类结构。
引用
@article{arxiv.1901.05417,
title = {Training neural nets to learn reactive potential energy surfaces using interactive quantum chemistry in virtual reality},
author = {Silvia Amabilino and Lars A. Bratholm and Simon J. Bennie and Alain C. Vaucher and Markus Reiher and David R. Glowacki},
journal= {arXiv preprint arXiv:1901.05417},
year = {2019}
}