用于 H2CO + OH 反应低温环聚合物分子动力学的神经网络势能面
化学物理
2024-06-19 v1 星系天体物理
摘要
本文提出了一种新的势能面（PES）及动力学研究，针对 H2CO + OH 朝向形成 HCO + H2O 和 HCOOH + H 的反应过程。在这项工作中，我们指出了对称适应神经网络（NN）方案中一种虚假长程相互作用的来源，这阻碍了它们直接应用于低温动力学研究。为此，我们将 PES 划分为绝热矩阵加 NN 多体项，并采用一种新颖的人工神经网络方案进行拟合，该方案可避免虚假渐近相互作用。在此 PES 上进行了准经典轨迹和环聚合物分子动力学（RPMD）研究，以评估不同反应过程的速率常数温度依赖性，结果显示与现有实验数据吻合良好。特别令人感兴趣的是对 RPMD 研究中先前确定的捕获机制的分析，其可归因于与环聚合物简正模激发相关的虚假共振。
引用
@article{arxiv.2102.02682,
title = {Neural Network Potential Energy Surface for the low temperature Ring Polymer Molecular Dynamics of the H2CO + OH reaction},
author = {Pablo del Mazo-Sevillano and Alfredo Aguado and Octavio Roncero},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.02682},
year = {2024}
}
备注
14 pages and 12 figures, accepted in J. Chem. Phys.(2021)