经实验验证的悬空石墨烯上氢原子全维神经网络势能面
计算物理
2021-03-05 v2 化学物理
摘要
我们给出一个第一性原理质量的势能面 (PES)，描述氢原子与悬空石墨烯相互作用的原子间力。该PES是一个高维神经网络势，已对采用PBE-D2泛函的密度泛函理论计算的75945个数据点进行参数化。相较先前发表的PES (Jiang et al., Science, 2019, 364, 379)，此神经网络呈现出真实的物理吸附势阱，并将RMS拟合误差降低至0.6 meV/atom（降低10倍）。我们使用该PES计算了约150万条经典轨迹，初始条件经精心选取，以便与在1.9 eV入射平动能和300 K表面温度下进行的H与D原子散射实验结果直接比较。理论预测的散射角分布与能量损失分布与实验吻合良好，尽管实验所用石墨烯生长于Pt(111)上。实验与理论间的剩余差异可能仅源于实验中存在的Pt衬底影响。
引用
@article{arxiv.2006.16143,
title = {An experimentally validated neural-network potential energy surface for H atoms on free-standing graphene in full dimensionality},
author = {Sebastian Wille and Hongyan Jiang and Oliver Bünermann and Alec M. Wodtke and Jörg Behler and Alexander Kandratsenka},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.16143},
year = {2021}
}
备注
submitted to PCCP, 8 figures, reference arXiv:2007.03372 added