迁移学习势能面：迈向气相中CCSD(T)质量的微秒尺度分子动力学模拟
化学物理
2023-06-14 v1
摘要
机器学习的兴起极大地影响了计算化学领域，尤其是原子级分子动力学模拟。其最令人兴奋的前景之一是为分子和团簇开发准确、全维的势能面（PESs），但这往往需要数千到数万个第一性原理数据点，使学界局限于中等大小分子和/或较低理论水平（如DFT）。迁移学习将全局PES从较低理论水平提升到较高理论水平，提供了一种数据高效的替代方案，仅需要一小部分高水平数据（发现对于丙二醛约100个即足够）。本工作表明，即使以哈特里-福克理论和双ζ基组作为低水平模型，迁移学习也能为H转移能垒、谐频和H转移隧穿分裂给出CCSD(T)水平的质量。最重要的是，气相中亚微秒时间尺度的有限温度分子动力学模拟成为可能，并且从迁移学习PESs确定的红外光谱与实验吻合良好。结论是，满足CCSD(T)标准的常规长时间原子模拟成为可能。
引用
@article{arxiv.2303.11685,
title = {Transfer-Learned Potential Energy Surfaces: Towards Microsecond-Scale Molecular Dynamics Simulations in the Gas Phase at CCSD(T) Quality},
author = {Silvan Käser and Markus Meuwly},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.11685},
year = {2023}
}