基于周期性关联电子结构方法迁移学习的机器学习势：在 AFQMC、CCSD 和 CCSD(T) 液态水研究中的应用
化学物理
2022-12-01 v1 无序系统与神经网络
摘要
从第一性原理出发获取无序凝聚相体系的原子结构与动力学仍然是化学理论的前沿挑战之一。本文利用周期性电子结构的最新进展表明，通过以低层级电子结构方法为起点的迁移学习，仅需 200 个能量数据，即可从高层级的 AFQMC、CCSD 和 CCSD(T) 方法中获得液态水的机器学习势能面。通过在这些机器学习势能面上进行经典分子动力学和路径积分分子动力学模拟，我们揭示了水的整个液态范围内动态电子关联与核量子效应之间的相互作用，同时提供了一种利用周期性关联电子结构方法高效探索无序凝聚相体系的通用策略。
引用
@article{arxiv.2211.16619,
title = {Machine learning potentials from transfer learning of periodic correlated electronic structure methods: Application to liquid water with AFQMC, CCSD, and CCSD(T)},
author = {Michael S. Chen and Joonho Lee and Hong-Zhou Ye and Timothy C. Berkelbach and David R. Reichman and Thomas E. Markland},
journal= {arXiv preprint arXiv:2211.16619},
year = {2022}
}