超越势能面基准测试：机器学习在化学反应性中的完整应用
化学物理
2023-06-16 v1
摘要
我们训练了一个等变机器学习模型，用于在有限温度和压力条件下对氢燃烧的真实世界研究预测能量与力。这一具有挑战性的反应化学案例表明，机器学习学习的势能面（PESs）总是不完整的，因为它们过度依赖关于哪些数据对训练重要的化学直觉，即稳定或亚稳态能量状态。相反，我们在此展示，负设计数据获取策略对于创建更完整的 PES 机器学习模型是必要的，因为它还必须学习避免不可预见的高能中间体甚至非物理能量构型。由于这类数据在直觉上难以生成，我们引入了一种基于元动力学的主动学习工作流，该工作流在集体变量内对低维流形进行采样，从而高效创建高度可变的能量构型以供进一步的机器学习训练。该策略更快速地完善了机器学习 PES，使得委员会查询机器学习模型之间的偏差现在有助于偶尔调用外部第一性原理数据源以进一步推进分子动力学，而无需重新训练机器学习模型。借助该混合机器学习-物理模型，我们预测了有限温度和压力下氢燃烧的过渡态和/或反应机理的变化，从而实现了使用第一性原理 PES 的机器学习训练模型进行真实应用工作的承诺，并将成本降低了两个数量级。
引用
@article{arxiv.2306.08273,
title = {Beyond potential energy surface benchmarking: a complete application of machine learning to chemical reactivity},
author = {Xingyi Guan and Joseph Heindel and Taehee Ko and Chao Yang and Teresa Head-Gordon},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.08273},
year = {2023}
}