使用机器学习相互作用势进行自由能计算的考量
化学物理
2025-05-15 v3 材料科学
机器学习
摘要
机器学习力场（MLFF）有望以更高的计算效率，在从头算理论水平上准确描述分子的势能面。在 MLFF 中，等变图神经网络（EQNN）在准确性和性能方面展现出了巨大潜力，是本工作的重点。EQNN 恢复自由能面（FES）的能力仍有待深入研究。在本工作中，我们研究了训练数据中集合变量（CV）分布对 EQNN 预测丁烷和丙氨酸二肽（ADP）FES 准确性的影响。我们提出了一个可推广的工作流程，其中使用经典分子动力学模拟生成训练构型，并通过从头算计算获得能量和力。我们评估了训练数据中的键和角约束如何影响 EQNN 力场在经典和从头算理论水平上重现分子 FES 的准确性。结果表明，只要训练数据包含来自系统 FES 特征区域的构型，模型的准确性就不会受到训练期间采样 CV 分布的影响。然而，当训练数据来自经典模拟时，EQNN 难以外推具有高自由能构型的自由能。相比之下，在从头算数据上使用相同构型训练的模型表现出更好的外推准确性。研究结果强调了为 EQNN 创建全面训练数据集以预测 FES 的困难，并突出了系统 FES 先验知识的重要性。
引用
@article{arxiv.2403.13952,
title = {Considerations in the use of ML interaction potentials for free energy calculations},
author = {Orlando A. Mendible and Jonathan K. Whitmer and Yamil J. Colón},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.13952},
year = {2025}
}