图神经网络力场预测固态性质的可塑性

机器学习力场 (MLFF) 有望为复杂分子系统提供计算上高效的 ab initio 模拟替代方案。然而，确保其在训练数据之外的可塑性对于其在研究复杂固体材料方面的广泛应用至关重要。本工作调查了基于图神经网络 (GNN) 的 MLFF——其在 Lennard-Jones 氩原子上训练——的能力，是否能描述训练期间未明确包含的固态现象。我们评估了该 MLFF 在预测零温和有限温度下完美面心立方 (FCC) 晶体结构的声子密度状态 (PDOS) 的性能。此外，我们使用直接分子动力学 (MD) 模拟和字符串方法评估了不完美晶体中空位迁移率和能垒。值得注意的是，空位配置在训练数据中不存在。我们的结果表明，MLFF 能够即使在未见配置下，仍能准确捕捉固态性质，与参考数据良好一致。我们进一步讨论了数据工程策略以提高 MLFF 可塑性的方法。本文提出的一套基准测试和评估 MLFF 在描述完美和不完美晶体性能的工作流程，为可靠地应用于复杂固态材料研究铺平了道路。