基于结构采样与自校正机器学习精确计算势能面与振动态
化学物理
2018-08-20 v1
摘要
我们提出了一种高效方法，利用基于自校正核岭回归（KRR）的机器学习（ML）生成高精度的分子势能面（PESs）。我们引入基于结构的采样，自动将预定义网格上的核构型分别分配给训练集与预测集。仅训练集中的点需要精确的高阶 \textit{ab initio} 能量，其余点的能量由 ML 模型以可忽略的计算代价给出。所提采样过程被证明优于随机采样，且消除了训练多个 ML 模型的需要。自校正机器学习已被实现，使得每一附加层校正前一层的误差。我们方法的性能在一项已发表的高阶 \textit{ab initio} 甲基氯 PES（含 44,819 个点）的案例研究中得到展示。ML 模型在不同大小的集合上训练，随后用于在数秒内预测数万个核构型的能量。所得数据集被用于 CHCl 振动能级的变分计算。通过同时使用基于结构的采样与自校正，训练集大小可保持很小（例如点的 10%）而不损失任何显著精度。因此，在 \textit{ab initio} 转振光谱学中，通过基于结构的采样与自校正的 KRR 基机器学习，可将计算昂贵的电子结构计算数量减少多达 90%。
引用
@article{arxiv.1808.05806,
title = {Structure-based Sampling and Self-correcting Machine Learning for Accurate Calculations of Potential Energy Surfaces and Vibrational Levels},
author = {Pavlo O. Dral and Alec Owens and Sergei N. Yurchenko and Walter Thiel},
journal= {arXiv preprint arXiv:1808.05806},
year = {2018}
}