用于从瞬子计算获得经济且高质量隧穿分裂的迁移学习
化学物理
2022-08-03 v1
摘要
探索了将迁移学习（TL）从低水平势能面（PES）到更高水平电子结构理论，与环聚合物瞬子（RPI）理论相结合的方法，并应用于丙二醛。RPI方法提供隧穿分裂的半经典近似，并敏感依赖于PES的精度。以二阶M{\o}ller-Plesset微扰理论（MP2）作为低水平（LL）模型，以耦合簇单、双和微扰三激发（CCSD(T)）的能量和力作为高水平（HL）模型，结果表明仅沿瞬子路径及周围精心选取的25至50个结构的CCSD(T)信息，就足以使隧穿分裂达到HL精度。此外，通过相对于最小能量结构上方高达40 kcal/mol能量（为TL所用能量的2倍）平均误差0.3 kcal/mol，以及与计算上具有挑战性的CCSD(T)水平简正模式计算相比谐波频率 cm的误差，展示了HL-PES的全局质量。
引用
@article{arxiv.2208.01315,
title = {Transfer learning for affordable and high quality tunneling splittings from instanton calculations},
author = {Silvan Käser and Jeremy O. Richardson and Markus Meuwly},
journal= {arXiv preprint arXiv:2208.01315},
year = {2022}
}