基于迁移学习的 CCSD(T) 精度能量函数的大分子精确隧穿劈裂
化学物理
2024-08-01 v1
摘要
本工作将最先进的机器学习技术与最高水平的电子结构计算和全维度量子隧穿计算相结合，对当前传统方法无法处理的体系尺寸实现了隧道劈裂的定量表征。对于 tropolone 中的分子内氢转移，环聚合物瞬子计算中包含微扰修正的最佳计算劈裂值为 0.94 cm，与实验值 0.974 cm 相比。另一方面，对于 (丙炔酸)-(甲酸) 二聚体中的分子间双氢转移，计算得到 0.0147 cm，比实验值 (0.0097 cm) 大 40%，但与之前的尝试 (0.63 cm) 相比吻合度好得多。本工作所采用的策略可推广至更大体系和其他感兴趣的性质，为最高精度的能量函数用于预测和将电子结构方法与实验进行对比基准测试提供了合理的途径。
引用
@article{arxiv.2407.21366,
title = {Accurate Tunneling Splittings for Ever-Larger Molecules from Transfer-Learned, CCSD(T) Quality Energy Functions},
author = {Silvan Käser and Jeremy O. Richardson and Markus Meuwly},
journal= {arXiv preprint arXiv:2407.21366},
year = {2024}
}