用于溶剂化自由能的迁移学习：从量子化学到实验
化学物理
2021-03-16 v2
摘要
数据稀缺、偏差和实验噪声都是在深度学习的化学与材料科学应用中经常遇到的问题。迁移学习已被证明能有效弥补数据不足。在机器学习中使用量子计算可生成多样化数据集，并确保学习较少受实验数据库固有噪声的影响。本工作中，我们提出一种用于预测溶剂化自由能的迁移学习方法，将量子计算的基本原理与实验测量的更高精度相结合。所采用的模型架构基于有向消息传递神经网络，用于溶剂和溶质分子的分子嵌入。我们展示了在小型实验数据集和样本外预测中，基于量子计算预训练的模型具有显著优势。改进的样本外性能在新溶剂、新溶质元素以及向更高摩尔质量溶质的扩展中得到体现。预训练模型的总体性能受实验测试数据中的噪声（即偶然不确定性）限制。在随机测试划分下，达到了 0.21 kcal/mol 的平均绝对误差。相较于量子计算的平均绝对误差（0.40 kcal/mol），这是显著改进。若在该实验数据更精确的子集上评估模型性能，误差可进一步降至 0.09 kcal/mol。
引用
@article{arxiv.2012.11730,
title = {Transfer learning for solvation free energies: from quantum chemistry to experiments},
author = {Florence H. Vermeire and William H. Green},
journal= {arXiv preprint arXiv:2012.11730},
year = {2021}
}
备注
Submitted to Chemical Engineering Journal, 27 Nov 2020