利用反向微分实现置换不变多项式回归的能量与梯度拟合：相较其他机器学习方法达到数量级加速且高精度
化学物理
2024-07-30 v1
摘要
置换不变多项式（PIP）回归已被用于获得许多分子与化学反应的机器学习（ML）势能面，包括解析梯度。近来，该方法已扩展至中等大小分子并应用于至多15个原子的体系。该算法（含“基组纯化”）在能量计算上计算高效；然而，我们发现近期扩展至解析梯度的方案虽较先前方法有重大进展，仍可进一步改进。本文报道了进一步压缩纯化基组的发展，且更重要的是采用反向梯度方法极大加速梯度求值。我们以近期4体水相互作用势为例演示。给出了在MD17数据库上针对乙醇的能量与梯度（力）训练与测试精度，与GP-SOAP、ANI、sGDML、PhysNet、pKREG、KRR及其他方法的比较（这些方法近期由Dral及其合作者评估）。PIP拟合精度与这些方法相当，但PIP能量与力计算耗时快10至1000倍。最后，基于比MD17数据库更大量的能量与梯度数据集，报道了乙醇的新PIP势能面。基于MD17的势能面失败的扩散蒙特卡洛计算在新势能面上成功。
引用
@article{arxiv.2112.01734,
title = {Permutationally invariant polynomial regression for energies and gradients, using reverse differentiation, achieves orders of magnitude speed-up with high precision compared to other machine learning methods},
author = {Paul L. Houston and Chen Qu and Apurba Nandi and Riccardo Conte and Qi Yu and Joel M. Bowman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.01734},
year = {2024}
}