具有能量与力上已校准偶然与认知不确定度的图神经网络原子间势集成模型
化学物理
2023-09-12 v2 机器学习
摘要
廉价的机器学习势正越来越多地用于通过迭代预测并施加原子间力来加速材料的结构优化与分子动力学模拟。在这些场景中，检测预测何时不可靠以避免错误或误导性结果至关重要。在此，我们提出一个完整的框架，用于训练和重新校准图神经网络集成模型，以产生具有已校准不确定度估计的能量与力的准确预测。所提方法同时考虑认知不确定度与偶然不确定度，并使用非线性缩放函数对总不确定度进行事后重新校准，从而在未见过的数据上实现良好的校准，且不损失预测精度。该方法在两个具有挑战性且公开可用的数据集 ANI-1x (Smith et al.) 和 Transition1x (Schreiner et al.) 上进行了演示与评估，两者均包含远离平衡的多样构型。我们提供了对预测性能与不确定度校准的详细分析。在所有实验中，所提方法在能量与力上均实现了低预测误差与良好的不确定度校准，且预测不确定度与期望误差相关。据我们所知，本文提出的方法是首个考虑在机器学习势中获得能量与力上已校准认知与偶然不确定度预测的完整框架。
引用
@article{arxiv.2305.16325,
title = {Graph Neural Network Interatomic Potential Ensembles with Calibrated Aleatoric and Epistemic Uncertainty on Energy and Forces},
author = {Jonas Busk and Mikkel N. Schmidt and Ole Winther and Tejs Vegge and Peter Bjørn Jørgensen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.16325},
year = {2023}
}