关于等变神经网络集成原子间势的不确定性估计
材料科学
2023-09-04 v1
摘要
基于第一性原理数据集训练的机器学习(ML)原子间势(IPs)日益流行,因为相较于生成训练数据的 ab initio 技术,它们有望处理更大的系统尺寸和更长的时间尺度。估计 MLIP 的准确度并可靠检测预测何时变得不准确,是实现其无误使用的关键。本文中,我们针对一类特定的 MLIP——采用集成技术量化预测不确定性的等变神经网络(ENN)IPs——探讨这一方面。我们批判性地考察了当 ENN 集成 IP(ENNE-IP)应用于预测构型空间中局部极小结构的现实且物理相关场景时,不确定性的鲁棒性。ENNE-IP 在液态硅数据上训练,该数据由密度泛函理论(DFT)采用广义梯度近似(GGA)交换关联泛函创建。随后,将集成导出的不确定性与实际误差(将 ENNE-IP 结果与底层 DFT-GGA 理论结果比较)在各种测试集上对比,包括不同温度的液态硅,以及域外数据如含或不含点缺陷的固相及表面。我们的研究表明,预测的不确定性普遍过于自信,对实际误差几乎不具备定量预测能力。
引用
@article{arxiv.2309.00195,
title = {On the Uncertainty Estimates of Equivariant-Neural-Network-Ensembles Interatomic Potentials},
author = {Shuaihua Lu and Luca M. Ghiringhelli and Christian Carbogno and Jinlan Wang and Matthias Scheffler},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.00195},
year = {2023}
}