恒定电势分子动力学模拟中石墨量子电容的考量
材料科学
2024-04-12 v1
摘要
恒定电势下的分子动力学模拟是研究电化学过程的重要工具，可提供关于结构、热力学和动力学性质的微观信息。尽管电极模拟取得了诸多进展，但它们仍无法准确表示诸如石墨等材料的电子结构。在本工作中，我们引入了一种简单的参数化方法，该方法允许基于态密度的量子化学计算来调节电极的金属性质。作为首个示例，我们研究了不同外加电势下石墨电极与两种不同液态电解质（NaCl 水溶液和纯离子液体）之间的界面。我们表明，模拟在定性上重现了实验测量的电容；特别是，它们在零电荷点处得出了电容最小值，这归因于量子电容的贡献。对吸附液体结构的分析使我们能够理解，为何离子液体尽管具有高离子浓度却表现出较低的电容。除了对重要的碳质电极类别具有相关性外，该方法还可应用于任何电极材料（例如 2D 材料、导电聚合物等），从而为未来复杂电化学器件的分子模拟研究提供可能。
引用
@article{arxiv.2404.07848,
title = {Accounting for the Quantum Capacitance of Graphite in Constant Potential Molecular Dynamics Simulations},
author = {Kateryna Goloviznina and Johann Fleischhaker and Tobias Binninger and Benjamin Rotenberg and Heigo Ers and Vladislav Ivanistsev and Robert Meissner and Alessandra Serva and Mathieu Salanne},
journal= {arXiv preprint arXiv:2404.07848},
year = {2024}
}