通过机器学习电荷密度加速电化学界面QM/MM仿真
材料科学
2024-07-16 v1
摘要
电化学界面仿真中关键环节在于处理电极材料与电解液接触后电子电荷分布的处理方式。近期研究表明，针对电子电荷密度（亦称SALTED）的机器学习方法可用于预测金属电极在模型电化学电池中的长程响应。本文将SALTED与MetalWalls（用于执行电化学系统经典仿真的程序）完全集成。我们推导出Ewald求和方法的球面调和和扩展，使其能高效计算由预测的电极电荷分布产生的电场。本方法用于驱动金属电极下水溶液电解液的分子动力学，精度匹配密度泛函理论。值得注意的是，计算得到的原子力误差仅约1 meV/{\AA}，表明基于电子密度路径在预测系统电荷分布方面具有高度有效性。在约3 ns的数据驱动动力学模拟中，我们观察到界面电解液分布与经典仿真结果存在定性差异。该方法显著加速了电化学系统的量子-分子动力学（QM/MM）方法，使其可进入纳秒时间尺度，为电化学双层层的精确原子级描述开辟了新路径。
引用
@article{arxiv.2405.07370,
title = {Accelerating QM/MM simulations of electrochemical interfaces through machine learning of electronic charge densities},
author = {Andrea Grisafi and Mathieu Salanne},
journal= {arXiv preprint arXiv:2405.07370},
year = {2024}
}
备注
10 pages, 6 figures