利用机器学习势理解水在水溶液电解质中的反常扩散
化学物理
2023-10-26 v1 软凝聚态物质
摘要
水在碘化铯水溶液中的扩散系数大于纯液态水，而在氯化钠溶液中则相反。这种特殊的离子特异性行为称为反常扩散，典型的基于力场的分子动力学（MD）模拟因对离子-水相互作用处理不当而无法重现。本文利用基于密度泛函理论计算数据训练的机器学习原子势（MLP）解决了这一难题。基于 MLP 的原子尺度 MD 模拟重现了盐水溶液的实验热力学、结构、动力学和输运性质，包括水扩散系数随盐浓度的不同变化趋势。这使得我们能够考察其分子间结构，以揭示二者输运差异的微观根源。在 CsI 溶液中两种离子均促使水分子扩散加快，而 NaCl 溶液中 Na 离子的强减速与 Cl 离子的轻微加速相互竞争，降低了水的扩散系数。
引用
@article{arxiv.2307.15576,
title = {Understanding the Anomalous Diffusion of Water in Aqueous Electrolytes Using Machine Learned Potentials},
author = {Nikhil V. S. Avula and Michael L. Klein and Sundaram Balasubramanian},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.15576},
year = {2023}
}
备注
23 pages, 5 figures