应变梯度驱动锂枝晶生长的原子尺度模拟
材料科学
2020-04-01 v1
摘要
枝晶形成是制约下一代高能量密度锂(Li)金属电池的主要障碍,如导致容量衰减与短路。由于对锂枝晶生长机制理解不足,成功抑制锂枝晶的策略发展受到阻碍。以往模型与实验研究了锂沉积诱导的锂金属内应力及其对枝晶生长的影响,但其微观机制仍不明晰。本文通过第一性原理计算与从头算分子动力学模拟,分析了镀锂诱导应力在枝晶形成中的作用。我们表明,沉积锂在铜(Cu)基底上形成稳定的原子纳米膜结构。研究发现,锂原子的吸附能从 Li-Cu 界面到沉积锂表面逐渐增大,导致界面处锂原子更为聚集。与原始锂金属相比,早期沉积锂更为致密并承受面内压应力。有趣的是,我们发现从 Li-Cu 界面到沉积锂表面存在巨大的应变梯度分布,使得邻近铜表面的沉积原子在扰动下倾向于向上挤压,从而引发枝晶生长。该理解揭示了锂枝晶生长的原子尺度起源,并可能有助于抑制锂金属可充电电池中的锂枝晶。
引用
@article{arxiv.2001.01236,
title = {Strain gradient drives lithium dendrite growth from the atomic-scale simulations},
author = {Gao Xu and Feng Hao and Jiawang Hong and Daining Fang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2001.01236},
year = {2020}
}