硫银锗矿/锂金属接触处固体电解质界面的两步生长机制
材料科学
2024-02-07 v1
摘要
电解质与电极之间固体电解质界面（SEI）区域的结构与生长是固态电池中最基本但理解最少的现象之一。我们基于 \textit{ab initio} 训练的机器学习（ML）原子间势，对当前有前景的固态电解质之一（LiPSCl）的 SEI 生长进行了无参数原子级模拟，在 10 ns 时间内涵盖了超过 30,000 个原子，远超常规 MD 的能力。这揭示了一种两步生长机制：Li-硫银锗矿化学反应导致非晶相的形成，随后反应产物以较慢的动力学速率结晶为 5LiSLiPLiCl 固溶体。模拟结果支持了最近基于实验的电解质还原间接途径假设。这些发现阐明了控制 SEI 演化的复杂过程，为下一代固态电池的设计与优化提供了宝贵的基础。
引用
@article{arxiv.2402.04095,
title = {Two-step growth mechanism of the solid electrolyte interphase in argyrodyte/Li-metal contacts},
author = {Gracie Chaney and Andrey Golov and Ambroise van Roekeghem and Javier Carrasco and Natalio Mingo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.04095},
year = {2024}
}