增强 ReaxFF 以用于锂离子电池分子动力学模拟：一种交互式重参数化协议
材料科学
2025-10-01 v1
摘要
锂离子电池（LIBs）对绿色经济至关重要，为便携式电子设备、电动汽车和可再生能源系统提供动力。固体电解质界面（SEI）对 LIB 的运行、性能和安全至关重要。SEI 因阳极-电解质界面的热不稳定性而形成，电解质的还原产物将其稳定为电化学缓冲层。本文旨在增强 ReaxFF 力场的参数化，以对 LIB 中的 SEI 进行准确的分子动力学（MD）模拟。重点在于氟化锂（LiF），一种在钝化层中具有优良性质的无机盐。该协议严重依赖用于原子模拟的 Python 库，实现了重参数化步骤的稳健自动化。所提出的构型与数据集使新的 ReaxFF 能够准确表征 LiF 的固态性质，并改善 MD 模拟中的质量传输性质预测。优化后的 ReaxFF 通过调整锂扩散率超越了先前的力场，使室温预测显著改善两个数量级。然而，我们的综合研究揭示了 ReaxFF 对训练集的强敏感性，对其插值势能面的能力提出挑战。因此，当前的 ReaxFF 公式适用于利用所提出的交互式重参数化协议并构建数据集来建模特定现象。本工作是精炼 ReaxFF 以实现精确反应型 MD 模拟的重要一步，揭示了力场参数化中的挑战与局限。所展示的局限性凸显了通过我们的交互式重参数化协议开发更先进力场的潜力，从而实现未来准确而全面的 MD 模拟。
引用
@article{arxiv.2306.13027,
title = {Enhancing ReaxFF for Molecular Dynamics Simulations of Lithium-Ion Batteries: An interactive reparameterization protocol},
author = {Paolo De Angelis and Roberta Cappabianca and Matteo Fasano and Pietro Asinari and Eliodoro Chiavazzo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.13027},
year = {2025}
}
备注
56 pages, 8 figures (main) 21 figures (suppi)