基于团簇展开与机器学习原子间势的无序岩盐 Li3V2O5 负极嵌入化学
材料科学
2022-08-31 v1
摘要
无序岩盐(DRX) Li3V2O5 因其理想的低电压、高倍率性能和优异的循环稳定性，成为可充电锂离子电池负极的有力候选材料。本文结合密度泛函理论计算与机器学习团簇展开及原子间势，对 DRX-Li3V2O5 负极的嵌入化学进行了全面研究。基于拟合团簇展开模型的蒙特卡洛模拟所预测的室温下无序 Li3V2O5 负极电压曲线与实验高度吻合。与先前 DFT 结果不同，我们发现充电过程中 Li 离子主要嵌入四面体位点，而八面体位点上的大部分 Li 和 V 离子保持稳定。此外，采用拟合矩张量势的 MD 模拟将 DRX-Li3V2O5 的快充能力归因于 Li+ 经由四面体-八面体-四面体路径的易扩散性。我们进一步提出调节 Li:V 比例，作为在该体系中权衡提高嵌锂容量与降低负极电压的手段。本工作为高性能 DRX-Li3V2O5 负极提供了深入见解，并为发现其他无序负极材料铺平了道路。
引用
@article{arxiv.2208.14420,
title = {The Intercalation Chemistry of the Disordered RockSalt Li3V2O5 Anode from Cluster Expansions and Machine Learning Interatomic Potentials},
author = {Xingyu Guo and Chi Chen and Shyue Ping Ong},
journal= {arXiv preprint arXiv:2208.14420},
year = {2022}
}