能量景观的全局性质：机器学习势能的测试与训练平台

机器学习原子势能(MLIP)在标准基准测试中已取得显著精度，但其在再现分子动力学行为——尤其是反应速率计算——方面的能力仍鲜有探讨。我们引入Landscape17数据集，包含MD17数据集中分子的完整动力学转换网络(KTN)，其基于混合水平密度泛函理论计算。每个KTN包含极小点、转态以及约等于最陡下降路径，以及在各个驻点处的能量、力和Hessian特征值。我们构建了一套全面的测试套件，用于评估MLIP再现这些参考景观的能力，并将其应用于多种前沿架构。我们的结果揭示了当前MLIP的局限性：所有考虑的模型均未能捕捉超过一半的DFT转态，并在势能面上生成大量稳定且无物理意义的结构。通过对路径配置进行数据增强，可改善对DFT势能面的再现，显著提升全局动力学。然而，这些模型仍会产生大量虚构的稳定结构，表明当前MLIP架构在捕捉分子势能面拓扑结构方面仍面临根本性挑战。Landscape17基准测试为针对动力学应用的MLIP提供了一种直观但严苛的测试，仅需数小时计算时间。我们提议采用此测试用于验证下一代面向反应发现与速率预测的MLIP。